但是到了晚年,他因为长生不老的诱惑,开始相信道教,还拜了衡山道士刘玄靖为师,下令整修唐武宗李炎在大明宫建造的望仙台。但是由于谏官的强烈反对,他才不得不把修建工程停了下来。但是,他对长生不老术的热情依旧不减。
大中十二年(858年),李忱为了能够得到长生不老的法门,派人到岭南的罗浮山寻找道人轩辕集,想向他讨教长生不老的秘籍。朝廷中的官员们纷纷向李忱提出劝谏,谏官的意见尤其尖锐,不断上书反对。李忱已经沉迷之中,根本听不进去那些劝他的话,但是又不想得罪大臣们,就派宰相去做解释工作,他对宰相说:“爱卿替我转告谏官们,就说就算是道术再高明的方士也不会蛊惑我的,我只是听说轩辕集是一代高士,所以想跟他聊聊天,看看他到底有多么高明而已,让他们不要过分担心。”
这个轩辕集是唐代的道士,生于陕西轩家桥,祖籍是河南归德府睢州。他年过半百的时候,依然面色红润,如同年轻人一样,留着一头垂地长发,仙风道骨,目光炯炯有神,在黑暗的屋子里也能看到他闪亮的双眼。轩辕集擅长炼制各种丹药,为人治疗疾病。