但是到了晚年，他因为长生不老的诱惑，开始相信道教，还拜了衡山道士刘玄靖为师，下令整修唐武宗李炎在大明宫建造的望仙台。但是由于谏官的强烈反对，他才不得不把修建工程停了下来。但是，他对长生不老术的热情依旧不减。
大中十二年（858年），李忱为了能够得到长生不老的法门，派人到岭南的罗浮山寻找道人轩辕集，想向他讨教长生不老的秘籍。朝廷中的官员们纷纷向李忱提出劝谏，谏官的意见尤其尖锐，不断上书反对。李忱已经沉迷之中，根本听不进去那些劝他的话，但是又不想得罪大臣们，就派宰相去做解释工作，他对宰相说：“爱卿替我转告谏官们，就说就算是道术再高明的方士也不会蛊惑我的，我只是听说轩辕集是一代高士，所以想跟他聊聊天，看看他到底有多么高明而已，让他们不要过分担心。”
这个轩辕集是唐代的道士，生于陕西轩家桥，祖籍是河南归德府睢州。他年过半百的时候，依然面色红润，如同年轻人一样，留着一头垂地长发，仙风道骨，目光炯炯有神，在黑暗的屋子里也能看到他闪亮的双眼。轩辕集擅长炼制各种丹药，为人治疗疾病。